研究背景

CO₂甲烷化反应采用绿氢和捕获的二氧化碳合成甲烷，是实现碳中和的重要途径。页硅酸镍(Ni-phyllosilicate)由于其较低的传质阻力、优异的表-界面限域效应是一种非常有潜力的CO₂甲烷化催化剂并显示出极具竞争力的稳定性。但是由传统的水热法或蒸氨法制备的页硅酸镍难以获得令人满意的低温催化活性，并且存在耗时长、能耗高等缺点。

关键问题

由于页硅酸镍制备过程中要克服生长所需的能垒，一般需要较高的合成温度以及较长的合成时间，除了耗时耗能外，也容易造成晶体生长过程中不受控制而易发生团聚，往往形成厚度过大的页硅酸镍片层结构，降低金属利用率，尺寸过大还会影响传质，最终导致催化活性差。因此，采用新型的制备方法，缩短制备时间，提高制备效率，减薄页硅酸镍片层厚度，是解决上述问题的必由之路。

本文要点

（一）与耗时、高能耗的传统制备方法相比，本文工作采用微波法制备页硅酸镍，可以将合成时间缩短至5分钟，最高反应温度为102 ^oC，极大地提高了效率、降低了能耗。

（二）在微波合成过程中加入表面活性剂CTAB显著降低了片层厚度，成功制得片层仅为1.43 nm的页硅酸镍。在常压、400 ^oC、60 L·g⁻¹·h⁻¹时，该催化剂的CO₂转化率为81.7%，TOF_CO2(220 ^oC₎高达5.4 ± 0.1 × 10⁻² s⁻¹，E_a低至80.74 kJ·mol⁻¹，各项关键指标均优于已报道催化剂。研究发现，微波合成较短的反应时间导致片层不会过度生长，同时加入表面活性剂后产生的气泡可作为模板限制页硅酸镍的生长，最终得到超薄页硅酸镍，显著提升了催化性能。

（三）为了更深入地了解页硅酸镍合成过程的复杂相互作用，对微波辅助合成系统进行了COMSOL Multiphysics仿真模拟，揭示其微波耗散、温度场及物料浓度场等分布信息，映证了实验结果。

文章信息：R. Zhu, Q. Liu(刘庆)*, Y. He*, P. Liang(梁鹏)*, Rapid construction of nickel phyllosilicate with ultrathin layers and high performance for CO₂ methanation, Journal of Colloid and Interface Science 668 (2024) 352–365.

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.04.179