研究背景

随着全球对碳减排技术的逐渐重视，以及我国双碳发展战略的提出，CO₂耦合来自可再生的“绿氢”转化制化学品成为CO₂资源化利用的研究热点之一。二氧化碳甲烷化是一种减少CO₂排放和缓解全球能源危机的可持续的技术，同时其也提供了一种储存氢气的方法。页硅酸镍（Nickel phyllosilicate）是一种典型的层状材料，具有较低的传质阻力和优异的表-界面限域效应，在二氧化碳甲烷化过程中表现出较高的稳定性而广受关注。

关键问题

传统的静态水热法通过二氧化硅材料和镍盐在高温高压下水热合成页硅酸镍。二氧化硅前驱体因重力作用易在釜底沉积，随着反应的进行底层的镍盐首先被消耗，但是静态体系传质较差从而导致体相溶液中形成浓度差，页硅酸镍生长速度变慢，反应时间延长，制备效率低。此外，沉积聚集的二氧化硅易造成页硅酸镍在成核和生长过程中发生团聚，导致晶粒尺寸大，片层厚，金属利用率低，催化活性差。

本文要点

（一）搅拌是一种有效的策略，可以强化对流，减少体系的浓度和温度梯度。本研究引入了动态水热合成来取代静态水热合成，动态水热法可加速页硅酸镍的合成；Ni含量从静态合成的11.80 wt%显著提高到动态合成的23.13 wt%。

（二）在动态水热法中进一步添加粘性溶剂甘油可显著降低页硅酸镍片层厚度。甘油的加入使得溶液体系粘度增大，搅拌产生的剪切力增加，促进页硅酸镍纳米片剥离，片层厚度可降低至1.17 nm，有利于催化剂金属利用率的提高。动态搅拌和甘油改性的协同作用显著提高催化剂活性，TOF_CO2高达3.5 × 10^-2 s^-1，E_a低至65.13 kJ·mol^-1。

文章信息：Zeyu Liu, et al, Glycerol-assisted dynamic hydrothermal synthesis of nickel phyllosilicate for enhanced CO₂ methanation: Synergistic effect of stirring and viscous solvent, Fuel, 2024, 359, 130467.

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.130467